La Biblioteca Universitaria di Napoli possiede il prezioso Legato Imbriani, una vasta, cospicua ed eterogenea raccolta di 5018 opere, 1190 opuscoli e 583 carte sciolte. Esso comprende opere di carattere storico, filologico, archeologico, artistico, naturalistico, medico consultate o pubblicate da Vittorio Imbriani nella sua frenetica e variegata attività culturale: edizioni rare, aldine, giuntine, guide turistiche, strenne natalizie, prestigiose collane di classici, atlanti, manuali scolastici e testi scientifici. Molte pubblicazioni riguardano la storia patria e gli studi meridionalistici (rendiconti, memorie, atti accademici, periodici, giornali, riviste italiane e straniere) e numerose edizioni della Divina Commedia, con studi su Dante Alighieri di cui Imbriani indagò l'aspetto biografico.

La singolare collezione di testi di letteratura popolare è composta da oltre 600 documenti ottocenteschi - tra libretti e fogli sciolti - che rappresentano delle straordinarie testimonianze a stampa della cultura delle classi umili, spesso tramandata solo per tradizione orale.

Il carteggio comprende 774 lettere, datate tra 1861 e 1882, vergate da illustri corrispondenti - tra i quali Raffaele e Antonio Casetti, Bertrando Spaventa, Edmondo De Amicis, Giosuè Carducci - eruditi, critici, giornalisti, artisti, politici e storici, ma anche da amici e conoscenti. Sono raccolti anche documenti relativi alla vita quotidiana di Imbriani, come biglietti, avvisi postali, telegrammi, note di ristorante e di lavandaie, polizzini di giocate al lotto.

Il fondo è stato acquisito il 20 novembre 1891 con un atto di donazione della vedova di Vittorio Imbriani, Luigia Rosnati. Ispirata probabilmente dalla stessa volontà del marito, decise di offrire alla Biblioteca della Regia Università la libreria dello studioso, rinunciando all'alienazione «di una risorsa di consistente valore economico che - venduta a famelici librai o a facoltosi collezionisti - pure avrebbe contribuito ad alimentare il certamente non florido stato economico della famiglia» (4). Furono definite nello specifico le modalità di collocazione e conservazione della raccolta: una Sala, posta al primo piano della Biblioteca, intitolata a Vittorio Imbriani e in cui porre un busto a sua perenne memoria. Le clausole furono inserite nell'atto di donazione, rispettando un'ulteriore ed importante richiesta della signora Rosnati: «I libri...non dovranno per qualsiasi ragione scindersi e confondersi con gli altri della Biblioteca, ma in ogni evento anche di mutamento di sede, dovranno costituire un fondo a parte col titolo: Fondo Imbriani» (5). Il busto fu realizzato in bronzo dallo scultore Achille d'Orsi ed è attualmente esposto nel Salone Monumentale della Biblioteca.