Il Carteggio consente di conoscere e di approfondire - attraverso le lettere indirizzate all'illustre studioso, da amici, conoscenti, da eruditi, scrittori, critici, storici, letterati del suo tempo - la complessa personalità di Vittorio Imbriani. Un intellettuale, dal carattere irruente, dal piglio deciso, sempre al centro di feroci dispute, di battaglie letterarie, politiche ed anche giornalistiche. Il carteggio rappresenta un utile strumento per rinvenire il fitto tessuto di relazioni e di rapporti che Imbriani costruì ed intrecciò nel corso della sua breve, ma intensa esistenza.
Esso comprende 774 lettere (datate dal 1861 al 1882) che trattano argomenti di diversa connotazione: commenti al sostegno convinto che Imbriani fornì alla toponomastica ed alla Società di Storia Patria; la corrispondenza con Antonio Casetti - prezioso collaboratore, in quanto studioso del folclore, per la raccolta dei canti popolari napoletani e della provincia - che ne esprime il forte legame di amicizia; le lettere di tipografi relative alla stampa della novella Bella Bionda; le note di Edmondo De Amicis, nelle quali si parla di duello e di riparazione d'onore; la lettera di Enea Piccolomini, erudito ed esperto filologo di letteratura greca, che svolse interessanti studi sulla Biblioteca Medicea; le missive della scrittrice tedesca Ludmilla Assing, che conobbe Imbriani durante il soggiorno dello studioso a Berlino, del filosofo Angelo Camillo De Meis, dello storico Camillo Minieri Riccio, del tipografo Corrado Corradetti e di tanti altri, anche carneadi, cioè perfetti sconosciuti, con i quali Vittorio Imbriani aveva rapporti di conoscenza o di amicizia.
Costituiscono una parte rilevante del carteggio le lettere inedite di uomini illustri, di giornalisti, come Fedele Albanese, Michele De Bernardis, Raffaele De Cesare; di artisti, pittori, scultori, incisori e urbanisti, quali Enrico Alvino, Filippo Palizzi, che denotano il profondo interesse di Imbriani per l'arte e la cultura; di letterati ed eruditi, come Alessandro D'Ancona, Silvio e Bertrando Spaventa.
Come scrive Nunzio Coppola che, per primo ha sistemato filologicamente la consistente corrispondenza, «tali lettere rappresentano sempre un materiale cospicuo, che meritava di venir tratto fuori dall'oblio, in cui giaceva da anni moltissimi, e segnalato all'attenzione degli studiosi» (7).